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ピッタコス（ピタコス、Pittacus）が指導した反乱の期間、レスボス島に激しい内乱が勃発した。アルカイオスは反乱軍側につき、彼の兄弟（おそらく兄）はピッタコスと共にクーデターを起こし、貴族のメランクロスを権力の座から引きずり下ろした。しばらくの間、アルカイオスはピッタコスと手を組まされたうえ、トロイに近いシゲイオンのアテナイ人との戦いでは一緒に戦った。ピッタコスはそこでアテナイの指揮官プリュノンをたった一回の戦闘で打ち負かした。しかし、アルカイオスはその戦いから逃亡し、そのことを詩に詠んだ、とヘロドトスは言っている。

アルカイオスは、メランクロスの失脚で勢力を強めた僭主ミュルシロスに対する陰謀に加わったが、それは成功しなかった。一方、ピッタコスはミュルシロスと手を結び、アルカイオスは亡命した。

ミュルシロスの死後、アルカイオスはピッタコスと和解したらしく、ミュティレーネーに戻った。しかし、この新しい連帯は長続きせず、アルカイオスは再び亡命を余儀なくされ、遙かエジプトまで逃げた。アルカイオスの兄弟の1人はバビロニア軍に入隊し、ネブカドネザル2世の下で戦った。アルカイオスは最終的にレスボス島に戻ったと言われている。アルカイオスの詩の中には、長年の敵同様に一時の友人たちから受けた虐待への厳しい弾劾が含まれている。